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酸性环境中的析氧响应（Oxygen Evolution Reaction， OER）是质子交换膜电解水制氢的遑急门径。干系词，现在基于襄助贵金属的催化剂存在本钱高和资源穷乏的问题，显赫遮挡了其在工业中的大范围应用。过渡金属二硫化物（TMDs）固然具有精致的催化活性，但在酸性条款下的瓦解性较差；而过渡金属氧化物（TMOs）尽管瓦解，却因其导电性差难以完了高效催化性能。

后果简介

基于此，剑桥大学Manish Chhowalla讲授团队冷漠了一种电化学剥离法合成超薄过渡金属氧硫化物（TMOCs）的门径，完了了在酸性介质下高效、瓦解的析氧催化。该打算以“Ultrathin transition metal oxychalcogenide catalysts for oxygen evolution in acidic media”为题，发表在《Nature Synthesis》期刊上。

作家简介

Manish Chhowalla，剑桥大学金史姑娘学院的材料科学讲授。主要打算标的为二维过渡金属二硫属化物（TMDCs）的基础打算。Manish Chhowalla讲授是材料打算学会、物理打算所和皇家化学学会的会员，以及Applied Materials Today的首创主编，担任 ACS Nano 的副主编。现在已在Nature/Science过火子刊发表论文数篇。自2016 年以来，一直是 Clarivate 高被引科学家。

打算亮点

1.材料改进性：初度开垦了超薄过渡金属氧硫化物（TMOCs），并通过调整氧/硫比例完了了材料的导电性和带隙调控。

2.优异的催化性能：制备的HfS0.52O1.09催化剂在酸性介质（pH≈0.25）下推崇出高达102，000 A/g的质料活性，同期展示了出色的瓦解性。

3.具有普适性的瞎想方：本打算冷漠了一种普适的电化学剥离门径，可用于制备多种组分的TMOCs，具备范围化坐褥后劲。

图文导读快播伦理电影网站

图1 超薄过渡金属氧硫化物的合成

图1全面展示了TMOCs的合成经由过火重要禁止参数。通过电化学剥离法，运用四丁基铵离子（TBA+）手脚插层剂，将过渡金属二硫化物（TMDs）滚动为过渡金属氧硫化物（TMOCs）。

图1a浮现了剥离生成的TMOCs纳米片悬浮液，其超薄的二维结构是通过插层和电化学剥离完了的。剥离经由中，调控剥离电位（图1b）、温度（图1c）和TBA+浓度（图1d）不错有用禁止氧的掺杂比例，最终完了氧硫比例的精确诊疗。氧含量的变化班师影响到材料的结构、电子性质及催化性能。

图1e中的原子力显微镜（AFM）图像揭示了纳米片的平均厚度仅为2.3 nm，浮现出其显赫的超薄特质。此外，图1f为扫描电子显微镜（SEM）图像，展示了剥离后材料名义结构的均匀性，而图1g中的能量色散X射线光谱（EDX）进一步阐发了氧、硫及金属元素的分散及掺杂情况，浮现出材料的因素均匀性。该部分为打算后续分析TMOCs的结构和催化性能奠定了基础。

图 2 HfSxOy 随氧含量变化的结构演变

图2深远研究了TMOCs在不同氧含量下的结构演变法例。图2a–c通过高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像展示了不同氧含量下材料的晶体和无定形区域。HfS1.64O0.28样品（图2a）保留了多晶结构，而跟着氧含量加多，晶体结构徐徐向无定形区域调动，浮现了氧掺杂引起的显赫晶格变化。

快速傅里叶变换（FFT）衍射图标明，无定形区域在高氧含量样品中的比例显赫加多（图2d）。此外，Raman光谱（图2e）揭示了氧含量加多导致振动模（Eg和A1g）的减轻和消灭，进一步考证了材料结构的无序化趋势。

图2f的X射线光电子能谱（XPS）分析标明，Hf原子在低氧含量下主要与硫键合，而跟着氧含量加多，氧键的比例显赫飞腾。X射线摄取近边结构（XANES，图2g）和膨胀细巧结构（EXAFS，图2h）进一步展示了Hf-S和Hf-O键的共存以及随氧含量变化的配位环境。通过这些测试，揭示了材料从晶体到无定形的调动机理过火与氧掺杂的干系性。

图3 过渡金属氧硫化物的电学和光学性能

图3要点分析了TMOCs的电学和光学性能若何随氧含量的加多而发生变化。图3a和图3b鉴别展示了HfSxOy和TaSxOy在不同氧含量下的电流-电压（I-V）特质弧线，标明氧掺杂显赫影响材料的导电性。低氧含量的样品推崇出更高的电导率，而高氧含量样品由于带隙加多而呈现出更高的电阻率（图3c）。

具体来说，HfS2（带隙约为1.7 eV）的电阻率远低于HfO2（带隙约为5.0 eV），而TMOCs则位于二者之间，展现出可调控的电学性能。图3d的紫外-可见光摄取光谱标明，跟着氧含量的加多，材料的带隙徐徐增大，摄取边徐徐向高波长标的移动。这种带隙的调控智商为TMOCs在光电滚动和电子器件范畴的应用提供了宽绰的出息。

图4 在pH≈0电解液中进行的析氧响应（OER）催化

图4展示了TMOCs在酸性析氧响应（OER）中的电催化性能过火遥远瓦解性。图4a中的极化弧线浮现，不同氧硫比例的HfSxOy样品在酸性条款下的催化性能相反显赫，其中HfS0.52O1.09以低过电位完了了高电流密度（>1，000 mA/cm²）。图4b中的Tafel斜率进一步标明HfS0.52O1.09具有更高的电荷调动能源学服从。图4c的Nyquist图通过电化学阻抗谱（EIS）标明该材料具有较低的电荷调动电阻，这为其优异的催化性能提供了班师凭证。

图4d的瓦解性测试收尾浮现，HfS0.52O1.09在24小时的流通测试中，仅推崇出14 mV的过电位加多，远优于其他材料。此外，图4f和图4g展示了质子交换膜（PEM）电解槽中的内容测试性能。禁受HfS0.52O1.09手脚阳极催化剂和1T-MoS2手脚阴极催化剂，该安装完了了高电流密度和长达120小时的瓦解开动，诠释了TMOCs在内容电解水安装中的可行性和上风。这些收尾充分展示了TMOCs的应用后劲，为瞎想高效、瓦解的酸性析氧催化剂提供了新想路。

论断瞻望

该打算开垦了一种普适的电化学剥离门径，告捷制备出多种超薄过渡金属氧硫化物（TMOCs），完了了材料的结构、构成和性能的可控诊疗。所制备的HfS0.52O1.09不仅在酸性析氧响应中推崇出优异的催化活性和瓦解性，还为将来的能源滚动和储存提供了新的瞎想想路。打算中冷漠的合成计谋具备精致的普适性性，为低本钱、高性能的酸性析氧催化剂开垦奠定了基础。

文件信息

Ultrathin transition metal oxychalcogenide catalysts for oxygen evolution in acidic media. Nature Synthesis快播伦理电影网站，